Широкой популярности он достиг в 1812 г. как начальник партизанского отряда, организованного по его собственной инициативе. К мысли Давыдова высшее начальство отнеслось сперва не без скептицизма, но партизанские действия оказались очень полезными и принесли много вреда французам. У Давыдова явились подражатели — Фигнер, Сеславин и другие. На большой Смоленской дороге Давыдову не раз удавалось отбивать у врага военные припасы и продовольствие, перехватывать переписку, наводя тем самым страх на французов и поднимая дух русских войск и общества. Своим опытом Давыдов воспользовался для замечательной книги "Опыт теории партизанского действия".

В 1814 г. Давыдов был произведен в генералы; был начальником штаба 7 и 8 армейских корпусов (1818 — 1819); в 1823 г. вышел в отставку, в 1826 г. вернулся на службу, участвовал в персидской кампании (1826-1827) и в подавлении польского восстания (1831). В 1832 г. окончательно оставил службу в чине генерал-лейтенанта и поселился в своем симбирском имении, где умер 22 апреля 1839 г.

Это был разносторонне одаренный человек. Первые литературные опыты Давыдова относятся в 1803 — 05, когда в рукописях получили широкое хождение его политические стихи (басни "Голова и ноги", "Река и зеркало", сатира "Сон" и др.). Давыдов был связан со многими декабристами, ценившими его стихи, однако от предложения примкнуть к тайному обществу отказался. В историю русской литературы вошел как создатель жанра "гусарской лирики", герой которой любитель разгульной жизни, вместе с тем человек свободомыслящий, противник насилия над личностью ("Гусарский пир", "Песня старого гусара", "Полу-солдат", "Бородинское поле". Последнее стихотворение, написанное в 1829, считается одной из лучших исторических элегий русской романтической поэзии). Значительным явлением в литературе 1830-х была военная проза Давыдова — его воспоминания об А.Суворове, Н.Раевском, М.Каменском.

Самый прочный след, оставленный Давыдовым в литературе, — его лирика. Пушкин высоко ценил его оригинальность, его своеобразную манеру в "кручении стиха". А.В. Дружинин видел в нем писателя "истинно-самобытного, драгоценного для уразумения породившей его эпохи". Сам Давыдов говорит о себе в автобиографии: "Он никогда не принадлежал ни к какому литературному цеху; он был поэтом не по рифмам и стопам, а по чувству; что касается до упражнения его в стихотворениях, то это упражнение или, лучше сказать, порывы оного утешали его, как бутылка шампанского"... "Я не поэт, а партизан, казак, я иногда бывал на Пинде, но наскоком, и беззаботно, кое-как, раскидывал перед Кастальским током мой независимый бивак". С этой самооценкой сходится оценка, данная Давыдову Белинским : "Он был поэт в душе, для него жизнь была поэзией, а поэзия — жизнью, и он поэтизировал все, к чему ни прикасался... Буйный разгул превращается у него в удалую, но благородную шалость; грубость — в откровенность воина; отчаянная смелость иного выражения, которое не меньше читателя и само удивлено, увидев себя в печати, хоть иногда и скрытое под точками, становится энергическим порывом могучего чувства... Страстный по натуре, он иногда возвышался до чистейшей идеальности в своих поэтических видениях... Особенную ценность должны иметь те стихотворения Давыдова, которых предмет любовь, и в которых личность его является такою рыцарскою... Как поэт, Давыдов решительно принадлежит к самым ярким светилам второй величины на небосклоне русской поэзии... Как прозаик, Давыдов имеет полное право стоять наряду с лучшими прозаиками русской литературы"... Пушкин ценил его прозаический стиль еще выше стихотворного.